能源材料与界面光谱课题组 Energy materials and interface Spectroscopy Research Group
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AFM:原位构建有序结构的SEI层用于高性能锂金属电池

便携式智能器件与长续航电动汽车的发,展对可充电的二次电池的能量密度提出了更高的要求。当锂负极与硫正极相匹配时,组成锂硫电池的容量高达2600 Wh kg-1,这将适用于未来高能量密度需求的电动汽车。在前期的硫正极研究中,我们从纳米材料结构设计与表面功能化出发(J. Power Sources, 2016, 321, 193;Nano Energy, 2017, 40, 390),制备了不同的活性纳米催化剂复合材料(ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12,12727;Energy Storage Mater., 2020, 28, 375;ChemSusChem, 2020, 13, 3404),并选用原位光谱手段研究了其相关作用机制 (Energy Storage Mater. 2019, 18, 246;Energy Environment. Mater. 2020, DOI: 10.1002/eem2.12152)。

在众多负极之中,金属锂负极具有高的理论比容量和低的电极电势。然而,寿命短和稳定性差的问题阻碍了其商业化进程。金属锂负极面临的挑战主要是:1)电化学形成的固态电解质中间相(SEI)的脆性与疏松性,使得金属锂发生不均匀沉积与溶解,最终形成枝晶; 2)体积膨胀引起的电极结构变形和粉化。这些问题不是相互独立的,而是内在有关联的。

  针对上述问题,中科院苏州纳米所王健博士、张跃钢教授与蔺洪振研究员团队从表面功能化角度出发,在金属锂表面制备了有序有序结构的有机/无机SEI层,并选用原位和频振动光谱手段研究了其相关作用机制。

  不同于常规的无序结构或单一组分SEI的负极(图1),我们利用高反应活性Pyr13FSI离子液体在锂金属表面自组装形成有序结构的有机/无机SEI层,通过界面选择性和频振动光谱(SFG)、X射线光谱(XPS)及原子力谱(AFM)表征了有序结构中有机层与无机层的存在(图2)。


图1 金属锂表面SEI层的结构示意图。

 

图 2 有序结构SAHL-Li的自组装演化过程及其界面有机、无机层的表征。

 

在电化学测试过程中,选用前期课题组报道LiFSI基醚类电解液体系(ACS Appl. Mater. Interface 2019, 11,30500),预处理的锂金属电极在高达10 mA cm-2的条件下表现出优异的可逆性与稳定性,即便在3 mA h cm-2的大沉积溶解容量下也保持着高库仑效率,这些电化学结果优于绝大多数报道的文献。循环后的SEM图显示,预处理的金属锂表面是光滑平整的,而原始锂片则形成众多的裂痕与粉化。


图3 有序双层SAHL SEI层修饰锂金属电极的电化学稳定性。

 

进一步地,该团队又选用了自主设计与研发的原位电化学和频振动光谱技术,原位SFG测试结果显示有序有机/无机杂化SEI层阻碍了溶剂分子在金属锂表面的吸附,对抑制锂枝晶形成的具有优势。


图4 原位SFG对SEI作用机制研究。

 

以上的研究成果的第一作者为 王健 博士,以“In-situself-assembly of ordered organic/inorganic dual-layered interphase for achievinglong-life dendrite-free Li metal anodes in LiFSI-basedelectrolyte.”为题,发表在Advanced Functional Materials期刊中。文章链接为https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202007434。 这些工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金及德国Alexander von Humboldt Foundation(洪堡基金)等基金项目支持。


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