便携式智能器件与长续航动力汽车的发展对可充电的二次电池的能量密度提出了更高的要求。金属锂电池因其高比容量（3860 mA h g-1）和较低的标准电压而备受关注，是理想的高能量密度负极材料。然而，锂金属电池的实际应用仍面临不可控的锂离子动力学问题，如不可控的锂沉积和溶解行为、固态电解质中间相（SEI）界面的反复生成和变形以及体积膨胀等，这会引起严重的锂枝晶问题并缩短锂金属循环寿命。我们在前期的正极研究中发现，金属单原子催化剂与缺陷催化剂能够调控锂离子的动力学行为（ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 12727; Chem. Eng. J. 2020, 128172; Energy Storage Mater. 2019, 18, 246; Energy Storage Mater. 2020, 28, 375；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2007434; ChemSusChem 2020, 13, 3404）。基于此，在纳米碳上的金属单原子催化剂SACs可能有助于提供丰富的亲锂结合位点，调节锂的动力学行为，引导锂的均匀沉积而避免枝晶的生成。但目前，除了利用氮掺杂纳米碳来负载SACs的制备方法，仍缺乏发展简单有效锚定和稳定高浓度的SACs方法。
针对上述问题，中科院苏州纳米所王健博士与蔺洪振研究员，首次提出利用缺陷位点来锚定金属单原子的方法，将高活性金属单原子锚定在阳离子缺陷化合物中作为锂离子动力学调控层，实现对锂离子动力学的催化，丰富的金属单原子活性位点可引导锂以较低的能垒均匀成核，并促进锂金属表面的无枝晶化过程。
图1 阳离子缺陷硫化亚铁锚定高活性钴单原子的合成示意图和形貌特征
图3. SACo/ADFS@HPSC调控层提升锂金属电极的电化学稳定性和寿命
图5. 全电池电化学性能测试
以上研究成果的第一作者为王健博士，通讯作者为蔺洪振研究员，以“Long-Life Dendrite-Free Lithium Metal Electrode Achieved by Constructing a Single Metal Atom Anchored in a Diffusion Modulator Layer”为题发表在Nano Letter。文章链接https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.1c00534。这项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金及德国Alexander von Humboldt Foundation（洪堡基金）等基金项目支持。
